Het fictieve continent Europa in Valkyria Chronicles wordt verdeeld tussen en geregeerd door het Rijk en de Federatie. De setting is een wereldbeeld dat doet denken aan de jaren dertig. Om de rijke natuurlijke hulpbron Ragnite te veroveren, heeft het Rijk zijn zinnen gezet op een aanval op het vorstendom Gallië, dat grenst aan de twee grootmachten. Een held genaamd Welkin is betrokken bij dit conflict en verdedigt de 'Squad 7' van de Galliaanse militie tegen de invasie en de pogingen van het Rijk om het continent

De ongeveer dertig missies in Valkyria (waaronder schermutselingen zonder verhaal en zijmissies) zijn ingewikkeld, slim ontworpen en nemen je regelmatig het op tegen onoverkomelijke uitdagingen en unieke vijanden zoals enorme supertanks, onverwoestbare machinegeweernesten en een doolhof van mijnen en zoeklichten die je moet manoeuvreren terwijl je gewond bent. Teamwerk, creatief denken en zorgvuldige selectie van teams vóór missies worden allemaal aangemoedigd. Je zou bijvoorbeeld al je tijd kunnen besteden aan het gebruik van Lancer-rakettroepen om een sterke vijand te verslaan voordat je je realiseert dat het beter is om je lichtere troepen dichter bij elkaar te concentreren, zodat ze allemaal ondersteunend vuur kunnen neerleggen wanneer een van hen actief aan het schieten is